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材能学院胡飞教授“超稳定的a-CuTi@Cu催化剂电还原CO2为多碳液体燃料”成果在化学类顶级期刊发表

发布时间:2021-11-25

Angew超稳定的a-CuTi@Cu催化剂电还原CO2为多碳液体燃料

人工碳循环可将CO2作为原料生产燃料物质,有助于人类社会的可持续发展。由于液体燃料的高能量密度及其储存和运输的安全性,将CO2高效转化液体燃料的能力被认为是理想的碳转化路线。然而,将CO2电还原为多元碳(C2+)能源燃料仍然是一个巨大的挑战。普遍认为*CO是生成多元碳产物的关键中间体,通过调整催化位点的电子密度可以稳定*CO中间体,并促进C-C偶联及C2+能源燃料的生成。

近日,佛山科学技术学院的胡飞教授、中国科学技术大学的熊宇杰教授、江俊教授、和西安石油大学的孔婷婷教授合作,通过设计并构建了一种以非晶态CuTi合金为基底,以纳米Cu为表面的超稳定铜基催化剂(a-CuTi@Cu),该电催化剂可将CO2还原为多元碳(C2-4)液体燃料,总的C2-4法拉第效率最高可达约49%

亚表面的Ti在调节电催化剂的电子结构方面具有独特优势。通过理论模拟和原位表征,证实了从TiCu的电子转移,增加了Cu位的电子密度。这使电催化剂具有较高的氧亲和力,稳定Cu(I)氧化物。Cu(I)位点允许价带电子参与CO吸附,有利于C-C偶联的二聚和三聚。同时,DFT理论模拟计算还表明,亚表面Ti有助于提高碳氧化合物的选择性。最终,该催化剂实现了CO2选择性转化为多碳液体燃料(乙醇、丙酮、丁醇),并且该电催化剂具有超长稳定性,三个月未发生明显衰退。该工作引入无活性的亚表面Ti元素,调节表面催化剂位点的碳转化行为,为解决碳转化多碳液体燃料并提高催化剂稳定性提供了一种新策略。

该论文以佛山科学技术学院为第一单位,胡飞教授为第一作者,发表于化学类顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(影响因子15.336)。

(材料科学与氢能学院)